当前位置:首页 > 科研成果

拉斯维加斯郭朝中教授团队接连在国际顶尖材料、化学期刊发表重要研究成果

发布时间:2023-03-14

近期,拉斯维加斯郭朝中教授团队在燃料电池催化材料领域发表3项高水平科研论文:现阶段承担的单原子催化剂、金属空气电池和能源仿生材料3个研究课题齐头并进,取得了较大进展。最新3项研究成果分别发表于国际顶尖期刊Energy Storage Materials (2022年JCR影响因子:20.831,CiteScore:26.8,中科院SCI一区)、Journal of Energy Chemistry(2022年JCR影响因子:13.599,CiteScore:14.6,中科院SCI一区)和Small(2022年JCR影响因子:15.153,CiteScore:19.70,中科院SCI一区)。

上述3项研究成果由郭朝中教授牵头规划完成,李桂君(拉斯维加斯7799908网站登录-四川轻化工大学2023届硕士生)、覃媛(拉斯维加斯7799908网站登录-重庆理工大学联合培养2022届硕士生,现为重庆大学博士生)、徐川岚(拉斯维加斯7799908网站登录-重庆大学联合培养2023届博士生)分别为第一作者,郭朝中教授为第一通讯作者。成果得到合作者——重庆大学陈昌国教授、四川轻化工大学司玉军教授、中国石油大学(北京)徐泉教授、重庆师范大学李泓霖教授等专家学者的指导和帮助;该团队近年来得到国家自然科学基金面上项目、青年项目、重庆市自然科学基金面上项目(全额资助)、重庆市教委科技重点项目等多项资金支持,发表中科院SCI一区期刊13篇,获2021年度重庆市自然科学二等奖(第一单位)、2022年中国化工学会基础研究成果二等奖等科研奖励,联合培养硕、博士生12人。

拉斯维加斯单原子催化材料与能源仿生研究领域高水平科研成果不断涌现,是拉斯维加斯深入实施创新驱动发展战略,大力实施“顶天立地”发展战略,聚焦前沿,围绕氢能源技术开展前沿科技研究,推动人才队伍建设工作取得的又一显著成效。

 

成果简介:

1. Regulating the Fe-spin state by Fe/Fe3Cneighbored single Fe-N4 sites in defective carbon promotes the oxygen reduction activity

全文链接********

PlST_1678786361822027380.png

该工作用原位气体分子剪切技术调控MOF MET-6材料的宏观形貌与尺度、孔道结构尺度与分布,制备了3D纳米碳片网络作为前驱物;利用过渡金属可控掺杂MOFs,将Fe吸附到预制基质的缺陷和孔隙中,碳化后形成的Fe@MET-M催化剂中具有丰富的单原子Fe-N4复合活性位点。通过STEM、EXAFS和XANES 表征证实了单原子Fe-N4毗邻Fe/Fe3C位点的存在。研究表明,分子剪切技术能够有效增加MOF材料中的介孔和大孔比例,减少MOFs 腔体的微孔限域效应;且铁原子吸附策略能形成Fe-N4复合Fe/Fe3C活性位点,Fe-N4与Fe/Fe3C的协同作用能显著提升催化剂的ORR活性。Fe@MET-M在0.1 M KOH溶液中的E1/2为0.895 V (vs. RHE),证实了其优异的ORR催化活性主要来源于丰富的多级孔道结构以及单原子Fe-N4与毗邻Fe/Fe3C的协同作用。在50 mA cm-2恒电流放电时,MOF MET-6的能量密度可达1002 mWh g-1 Zn(接近理论值),最大能量密度为212 mW cm-2,特别是在~150 h连续放电期间能量密度保留率为92.7%,显示出优异的耐久性。

 

2. Regulating single-atom Mn sites by precisely axial pyridinic-nitrogen coordination to stabilize the oxygen reduction

全文链接:********

vomd_1678786590618064581.png

该工作通过精确调节分离的Mn原子的配位数,可以实现锰(Mn)单原子催化剂显著增强的ORR活性。理论计算表明,与单Mn-N4位点相比,单Mn-N5位点具有更低的自由能势垒和更高的氧吸附性能,以加速ORR动力学。在此,我们通过将吡啶-N精确地轴向配位到二维(2D)多孔纳米碳片(约3.56 nm厚)中来合成原子分散的Mn-N5催化剂;由于Mn-N5位的电荷分布不均匀,相比传统的单原子Mn-N4催化剂和商业Pt/C催化剂,其ORR催化性能以及在金属空气电池中的特性更优异。这项工作为原位调节金属单原子的电子结构并进一步提高能量系统的整体ORR性能提供了一种新的策略。

 

3. Bioinspired Hydrophobicity Coupled with Single Fe-N4 Sites Promotes Oxygen Diffusion for Efficient Zinc-Air Batteries

全文链接:********

NxHB_1678786664874081761.png

该工作以自然为灵感,基于“荷叶效应”引入疏水性表面。通过简单的气相氟化辅助策略在单原子Fe-N-C催化剂上设计了类似的多尺度疏水性表面,与可润湿对比样品相比,所得疏水性Fe-FNC催化剂可有效促进氧气在电解质电极界面处的捕获和扩散,可以在O2饱和碱性电解质中形成更多三相界面,从而增强O2相关电催化反应动力学。同时,增大的比表面积和较宽的孔径分布可以促进单分散Fe-N4活性位点的充分暴露。与预期一致,电化学测试表明疏水性Fe-FNC具有增强的电催化ORR活性,耐久性优异,这归功于疏水性表面上完全暴露的孤立Fe-N4活性位点。此外,与商用Pt/C组装ZAB相比,以疏水性Fe-FNC作为阴极材料组装的ZAB显示出高达226 mW cm-2的峰值功率密度、长达140 h的稳定性和高达300次循环的更好循环耐久性,验证了其实际应用能力。在疏水性Fe-FNC表面上形成的更多三相界面和完全暴露的孤立Fe-N4位点是提高电催化效率的关键,这可以有效促进单原子催化剂上的界面反应动力学应用于相关能源设备。

以上成果的取得,对未来开发新型单原子材料以及高性能、长时电能源设备技术具有重大参考价值。部分内容已在第三届国际能源电化学系统大会、2022 国际石油石化技术会议暨新能源及节能技术国际会议等重要会议上进行邀请报告交流。